Der Überlieferung nach stammte er aus Katalonien, Spanien, und wurde Mitglied des Mercedarier-Ordens, der gegründet wurde, um christliche Gefangene von den Mauren in Nordafrika freizukaufen. Er wurde 1222 zum Priester geweiht, wurde Generaloberer des Ordens und ging nach Nordafrika, um die Arbeit des Ordens zu leiten. Dort war er von der Not der Gefangenen so betroffen, dass er sich, als sein Geld zur Neige ging, als Geisel zur Verfügung stellte, um einen weiteren Sklaven zu befreien.

Raymond litt viele Jahre unter den Mauren in Gefangenschaft, und sein Mund soll mit einem Vorhängeschloss verschlossen worden sein, um ihn daran zu hindern, zu seinen Mitgefangenen zu predigen. Schließlich wurde er von seinem Orden freigekauft und kehrte 1239 nach Spanien zurück, wo er von Papst Gregor IX. zum Kardinal ernannt wurde. Er starb in der Nähe von Barcelona auf seinem Weg nach Rom. Ihm wurden sowohl zu Lebzeiten als auch nach seinem Tod viele Wunder zugeschrieben.

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